最优传输出手！FGW距离让异质界面筛选成本骤降，代码已开源

原论文信息如下：

论文标题：
Building atomistic models of heterointerfaces with optimal transport（用最优传输构建异质界面原子模型）

发表日期：2026年8月（arXiv预印本）

发表单位：伦敦大学学院（University College London, UCL），英国

原文链接：https://arxiv.org/pdf/2608.19933v1.pdf

开源代码链接：https://github.com/YuxuanTang2002/RegFGW

开源数据集链接：https://doi.org/10.5281/zenodo.21764050

### 一、先聊聊“异质界面”这个材料界的混血儿 芯片要更快、电池要更耐用、催化剂要更高效——这些领域背后几乎都躲着同一个关键词：异质界面。简单说，就是两种不同材料被强行“贴”在一起时，中间那一层薄薄的接触面。 这层接触面有多重要？材料的很多神奇性质，恰恰是单独任何一种材料都不具备的，只有两种材料“搭”在一起时才冒出来。比如半导体芯片里的异质结构，就是靠着不同材料界面的能带对齐来实现各种电子功能；电池里的电极和电解质界面，直接决定了充放电的效率和稳定性。 但麻烦也出在这里：界面处的原子怎么排列，实在太难搞清楚了。两种材料的晶格常数不一样、表面终止方式不一样、原子堆垛方式千变万化，这些排列组合起来，候选构型多到让人头皮发麻。而且这个界面又埋在器件内部，实验上很难直接“看”清楚原子到底怎么排的。 于是，计算模拟成了研究界面的主力军。但这里又遇到一个尴尬事：最靠谱的第一性原理计算（DFT）精度是高，可算一个构型就要不少算力，想把这些候选构型全都算一遍，基本不现实。就好比为了找一把对的钥匙，把整个太平洋的水都舀干——这活儿没法干。 那能不能不靠蛮力，用巧劲？这正是这篇来自伦敦大学学院（UCL）的新工作想解决的问题。 ### 二、换个思路：能量算不起，先比“像不像” 既然直接算能量太贵，那就在算能量之前，先用一个便宜的指标把明显不靠谱的构型筛掉。这个思路其实很符合直觉——材料学家一直有个朴素的信念：那些界面结构和两边体相材料越“连贯”、越“像”的构型，往往能量也更低、更稳定。 说白了，就是“混血儿长得越像爹妈，大概率越健康”。这个直觉听起来很有道理，但问题在于——怎么定义这个“像”？以前靠人眼和经验判断，不同体系得换不同的标准，没法统一。 UCL团队这次给出的答案很有意思：把界面区域和对应体相材料都表示成一种带属性的图（graph），然后用一个叫融合Gromov-Wasserstein（FGW）距离的数学工具，来严格量化“图与图之间的相似度”。FGW距离越小，说明界面处的原子环境和体相越接近，这个构型就越可能是个好的起点。 整个流程用一句话概括：在真正花钱算能量之前，先用FGW距离这个“便宜量”给界面构型排个队。

界面建模的"老大难"问题：如何高效筛选最优配准？

### 三、方法概述：图网络 + 最优传输 + 贝叶斯优化 论文的方法框架可以拆成三大步：搭界面、建图算距离、优化搜索。 第一步是搭界面。常规思路是用pymatgen枚举薄膜和衬底的表面取向与终止方式，再用Zur-McGill（ZSL）晶格匹配算法找出共格界面的超胞。这里有个关键细节：在比较不同横向配准（registry）之前，需要先确定一个“近接触间距”——让两个薄片靠得足够近，产生跨界面的原子邻域，但又不能近到出现非物理的原子重叠。论文用了一个巧妙的方法，在4×4配准网格上取原子接触数量的中位数，从而确定一个对具体配准不敏感的合理间距。 第二步是建图算FGW距离。把界面结构和对应的体相结构都转成图：原子是节点，节点特征用径向基函数展开编码局域配位环境，边的属性就是原子对之间的距离。然后分别把界面侧、衬底侧的图与各自体相的图做FGW距离比较，加和得到一个“组合FGW距离”。这里有个设计很聪明：把界面切成薄膜侧和衬底侧分别比，避免直接拿整个异质界面去和单一体相比，否则会比出一个与配准无关的巨大本底贡献。 第三步是贝叶斯优化。在二维横向配准空间里，用高斯过程做代理模型，以组合FGW距离为目标函数，用期望提升（EI）采集函数迭代提出新的配准候选。这样就不用在稠密网格上全部算一遍FGW，抽若干个点就能找到低FGW区域，相当于把“穷举”变成“智能搜索”。

图1 论文方法总览：(a) 通过表面枚举与晶格匹配构建共格界面；(b) 基于界面原子距离确定近接触间距；(c) 在面内配准空间进行FGW引导的贝叶斯优化。

### 四、核心设计与公式拆解：FGW到底在算什么 要理解FGW距离，可以先把它当成一个“加强版”的图匹配工具。普通的Wasserstein距离只能比较分布在同一个空间里的特征，Gromov-Wasserstein距离能比较两个图的结构关系但忽略了节点属性。FGW把两者结合，既能看节点特征像不像，又能看节点之间的“关系结构”像不像，正好适合原子尺度结构的比较。 在图构建里，节点特征h_i通过径向基函数展开邻居原子得到，公式为： h_i = Σ f_c(d_ij) · [φ_1(d_ij), …, φ_K(d_ij)] ⊗ e_Zj 其中f_c是余弦截断函数，φ_k是高斯径向基函数，e_Zj是邻居原子的元素嵌入向量。这个特征向量编码的是“某个原子周围有什么元素、距离多远”的局域化学环境信息，直观理解就是给每个原子发了一张“社交名片”，上面写满了它的邻居

异质界面是现代材料科学的"宠儿"，也是计算材料学家的"噩梦"。从芯片到电池、从催化剂到光伏器件，不同材料之间的接触面往往决定了器件的性能上限。界面处原子怎么排布，直接影响电荷转移、能带对齐、离子输运等核心性质，而这些性质恰恰是单一材料不具有的。

但问题在于，界面构型空间实在太过庞大。晶格失配的微小差异、表面终止方式的不同、界面两侧的相对平移——每一个自由度都能衍生出海量的候选结构。即使只想对其中最稳定的构型做系统筛选，用密度泛函理论（DFT）逐个计算，所需算力也让人望而却步。常规做法要么靠研究者经验拍脑袋，要么针对特定体系定制匹配规则，既费人力又难推广。

近些年机器学习方法开始入场，比如用MACE这样的机器学习原子间势（MLIP）做加速模拟，确实比直接跑DFT快了不少；也有工作尝试用生成模型批量"画"出候选结构。但这些方法都依赖一个共同前提：有足够多的高质量训练数据或可靠的代理模型。偏偏异质界面数据恰恰是稀缺资源，每个体系都得临时算数据，很难像体相材料那样直接调用Materials Project这类标准数据库。

于是矛盾就出现了：结构搜索方法很多，但缺的是一个在昂贵算力开销产生之前就能完成初筛的"便宜判据"。论文戳中的正是这个痛点——不做能量预测，只做一个结构预筛器，在DFT或机器学习势能面评估之前，先用一个便宜、通用、物理可解释的指标把明显不靠谱的界面配准筛掉，保住真正值得精细优化的候选构型。

FGW距离：把"体相连续性"变成可计算的指标

材料学家一直有个朴素的直觉：界面结构与两侧体相材料越"连贯"，界面通常就越稳定。说白了，好界面应该把"父母双方的好基因都继承到"。但问题在于，怎么把"像"定义成一个能算的数学量。

论文给出的答案来自最优传输理论：融合Gromov-Wasserstein距离（Fused Gromov-Wasserstein distance，简称FGW距离）。这里先把背景知识铺开。

图是描述原子结构的自然语言：原子当成节点，原子之间的几何与化学关系当成边。普通的Wasserstein距离可以比较两组特征的分布，但要求特征处于同一个共享空间，没法直接比较两个不同的图结构。Gromov-Wasserstein距离能比较两个图的"关联结构"，却把节点自带的属性丢在一边。FGW距离把两者优势结合：既看节点特征是否相似，也看节点之间的成对关系是否匹配。对原子结构来说，FGW距离做的事可以理解成：把两个图里的原子做最优配对，让对应原子的局域环境尽量一致、原子间的距离关系尽量保持一致。配对得越好，说明两个结构越"像"。

公式中，T是传输计划，表示一个图中每个节点与另一个图节点的对应强度；M是节点特征代价矩阵；C₁、C₂是图的成对关系矩阵，对原子图而言就是原子间的距离矩阵；L是两组关系差异的代价函数。α控制节点特征和结构关系的相对权重：α=0时退化成只比较节点特征，α=1时退化成只比较结构关系。中间的min符号表示在满足边界条件的所有传输计划中找最优的那个。

在本文的设定里，一个理想界面配准的"模板"就是两侧的体相晶体。于是FGW距离变成这样一件事：把界面区域拆成薄膜侧和衬底侧，分别和各自的体相图比一比，两个FGW值加和，得到当前配准的"体相连续度"。

为了让图能真正抓住原子层面的差异，节点特征不是纯粹的原子种类，而是通过径向基函数对局域配位环境做编码，公式如下：

其中f_c是余弦截断函数，确保只有截断半径内的邻居才参与计算；φ_k是高斯径向基函数；e_Zj是邻居原子的元素嵌入向量。简单说，每个原子的特征向量就是一张"社交名片"，写明了它周围有哪些元素、分别在多远的地方。

径向基函数以μ_k为中心、γ控制宽度，相邻中心间距决定γ的取值。论文设置每埃3个径向基中心，截断半径取两个体相中最大第三近邻距离，保证能覆盖足够的短程配位信息。

三步走工作流：从界面构建到配准优化

FGW距离有了，接下来要把这个指标嵌进一条能自动跑的流水线。整条工作流分三步：搭界面、定间距、搜配准。

第一步是搭界面。用pymatgen枚举薄膜和衬底的表面取向与终止方式，然后用Zur-McGill晶格匹配算法（ZSL）寻找共格界面的超胞。晶格匹配的核心条件是寻找合适的整数倍关系，使两个表面能形成共同的超晶格，公式如下：

r₁和r₂分别为两侧表面的超晶格阶数，A₁和A₂为两侧表面元胞面积。匹配时要求面积差在6%以内、晶格矢量长度差在3%以内、夹角差在2%以内。为控制计算量，论文还限制了超胞面积：KI/NaCl和GaP/GaAs不超过150平方埃，GaN/Al₂O₃不超过80平方埃。

第二步是确定近接触间距。界面间距太远，两侧原子没有实质接触，FGW算出来全是体相自身的"底噪"；间距太近又会引入非物理的原子重叠。论文定了一个"原子接触"判据：

当跨界面原子间距d_ij小于两原子共价半径之和再加上一个容差τ时，认为两个原子发生接触。更巧妙的是，近接触间距不是在一个固定配准下定的，而是在4×4配准网格上取中位数，避免被某一个特殊配准带偏。近接触间距最终确定为KI/NaCl用3.6埃、GaP/GaAs用2.3埃、GaN/Al₂O₃用1.9埃。

第三步是贝叶斯优化。确定间距后，横向平移成了唯一的自由变量。在二维配准空间里用高斯过程做代理模型，以FGW距离为目标函数，采用期望提升（EI）采集函数选择下一个采样点。经过若干轮迭代，用很少的采样量就能收敛到低FGW区域。下表总结了三个界面模型的构建细节：

整套工作流的输入只是两个体相晶体结构，输出是物理上合理的候选界面模型——全程不需要任何能量计算，也不需要预训练势函数或体系特化的微调。

三种键合类型验证：FGW距离的普适性检验

光说方法好没用，得拿真体系来检验。论文选了三个有代表性的异质界面：KI/NaCl（离子键主导）、GaP/GaAs（共价键主导）、GaN/Al₂O₃（混合离子-共价键）。这三种体系的键合特征差异很大，正好用来考验方法的普适性。下表列出了构建界面所用体相结构的晶体学参数：

先看图2：三列分别是三个体系，第一行是MACE单点能量的相对值在配准空间里的二维能量面，第二行是FGW距离在同样配准空间里的"景观"。

可以看到，无论哪个体系，FGW距离都复现了和能量面一致的配准周期性——FGW距离确实跟随配准变化，不是一个对平移不敏感的"平淡指标"。

但有意思的偏差也出现了：GaP/GaAs和GaN/Al₂O₃的FGW景观与能量面高低区域大致对齐；而KI/NaCl体系，结构和能量的"极值点"发生了偏移。论文给出的解释是：离子晶体界面的能量额外受到长程静电相互作用调制，这部分贡献没有被FGW距离编码。也就是说，FGW距离捕捉的是局域结构兼容性这个核心因素，但不是全部化学因素。下图为三个界面在近接触间距下的原子结构，可以直观感受三种键合类型的差异：

图S2：近接触间距下GaP/GaAs界面的原子结构（侧视图和俯视图）

图S3：近接触间距下GaN/Al₂O₃界面的原子结构（侧视图和俯视图）

为了确认结构相似性信号没有被颜色标尺掩盖，论文在补充材料里用统一色标重新对比了能量面和FGW景观。这一对比揭示了一个很"尴尬"的事实：KI/NaCl的MACE单点能量在整个配准空间里起伏只有约3毫电子伏特，比另外两个体系小近一个数量级。

如此平坦的能量面，其极值位置已经低于MACE模型自身的典型不确定性，几乎没法从能量上区分不同配准。这时候FGW距离给出的结构周期反而成了更稳定的参考信号。论文也谨慎指出，由于比较的是同一界面内相近配准的相对能量，系统性的模型误差大体可以抵消，这个平坦性不完全是噪声。

与DFT/MACE对比：FGW引导筛选的实际效果

FGW距离能不能预测"弛豫之后"的能量？这是评判预筛选指标实用价值的关键。毕竟预筛选的意义在于：选出来的初始构型在进一步结构弛豫后，能落入低能量盆地。

图3展示了FGW距离与MACE弛豫能量之间的相关性，图4则对比了三种指标（FGW距离、MACE单点能量、MACE弛豫能量）与DFT弛豫能量的相关性。

先看MACE弛豫层面的结果：FGW距离与能量的相关性在三个体系中都是正的。KI/NaCl最强，Pearson r=0.937、Spearman ρ=0.953；GaN/Al₂O₃次之（r=0.659、ρ=0.666）；GaP/GaAs稍弱（r=0.466、ρ=0.480），但方向一致性明确。

换成DFT弛豫能量之后，趋势发生了变化：GaP/GaAs的相关性上升（r=0.672、ρ=0.687），而KI/NaCl和GaN/Al₂O₃分别掉到r=0.368/ρ=0.251和r=0.243/ρ=0.177。为什么MACE层面的强相关性到DFT层面就"缩水"了？这里有几个原因：一是DFT弛豫网格比MACE的19×19稀疏得多，只有7×7，采样点少了将近7倍，统计特性更容易受个别点影响；二是GaN/Al₂O₃的7×7网格里对称性等价构型占了不少，真正结构上独立的配置没几个，相关性天然不具有统计稳健性；三是FGW距离只编码局域几何兼容性，对离子界面微妙的长程静电贡献不敏感，这也解释了KI/NaCl相关性的下降。

当然，FGW距离的结果对超参数并非完全无感。论文在补充材料里测试了α取值和元素嵌入方式的影响：α在0.25到0.75之间变化时，相关性变化不大；不同元素嵌入对GaP/GaAs和GaN/Al₂O₃影响有限，但对KI/NaCl，MEGNet嵌入能给出最强相关性，说明合适的元素嵌入确实能补充一些能量相关的化学信息。

进一步看，在所有对称性不等价的DFT结构里，FGW距离最小的那个界面构型，始终排在DFT弛豫后能量最低的前4名以内。这个结果很能说明问题：FGW距离也许无法给每个候选构型排出精细名次，但挑出"最值得算的那几个"非常有把握。

图5进一步端出了"有限预算下的筛选比拼"：在给定筛选预算（允许挑多少个候选）下，分别用FGW距离、MACE单点能量、MACE弛豫能量和随机搜索来选择候选，然后比较这些候选经过DFT弛豫后的中位相对能量。

结果很有意思：FGW引导的选择在三个体系里都一致优于随机搜索；MACE能量的表现则很不稳定。在KI/NaCl上，MACE单点能量引导比随机还差；在GaP/GaAs上，MACE弛豫能量引导又低于随机；GaN/Al₂O₃的低预算段，MACE弛豫能量看似占优，但预算增大后迅速恶化——这大概率是反复选到对称性等价的低能构型导致的。补充图S5在结构去重后重新比较了几种筛选策略，FGW的稳定性优势更加突出。

补充图S6则展示了贝叶斯优化自身的收敛行为，在三个体系中它找到低FGW区域所需迭代次数均显著少于随机采样。

此外，论文还将MACE单点能量和MACE弛豫能量分别与DFT弛豫能量做了对比，结论也很直接：FGW启发式与最低能量DFT结构之间的关系，比两种MACE筛选方式都更一致、更可靠。特别是在GaN/Al₂O₃界面，MACE无论单点还是弛豫能量都与DFT弛豫能量没有明显相关性。

局限与展望：FGW方法的适用边界

FGW工作流展示了"结构预筛"的独特价值，但论文也没有回避它的边界。

最大的局限是FGW距离只编码了局域几何兼容性，没有显式编码长程相互作用。对于离子性强的体系，静电相互作用可能让能量极值点相对结构极值点发生偏移，削弱FGW距离对DFT能量的直接预测力。好在作为粗筛工具，它挑出低能结构的能力依然在线。

其次是适用范围的界定。目前验证的是晶格失配不大的共格界面；对失配较大、需要引入位错网络的半共格或非共格界面，FGW距离的构建方式需要相应扩展。论文在方法部分明确指出，这类大失配体系包含额外结构自由度（失配位错、长程应变场、空间变化的局域配准），强行套用共格超胞模型会掩盖纯配准效应的影响。

另外，近接触间距、截断半径、FGW混合参数等预处理设置，在不同体系之间仍需按实际情况调整。不过论文的敏感性分析给出了一个让使用者安心的结论：α在0.25到0.75之间、不同元素嵌入方式对相关性数值影响都相对有限，参数不敏感，跑结果不至于全盘崩塌。

未来方向也留了不少想象空间：把FGW筛选结果接入自动化的高通量计算流程，为机器学习势函数或生成模型提供更高质量的训练数据，或者把FGW距离推广到固-液界面、晶界等其他复杂界面体系。作者已将代码整理成可pip安装的Python包RegFGW并开源，数据也同步放到了Zenodo平台，感兴趣的读者可以直接上手验证。

龙迷三问

下面是龙哥对于大家可能的一些问题的解答：

这篇论文到底在解决什么问题？异质界面构型多到算不完，UCL团队用最优传输理论构建FGW距离，把“界面像不像体相”变成可量化指标，再配贝叶斯优化搜索最优横向配准，在离子、共价、混合键三类界面上验证，低预算下稳定优于随机搜索，并全面开源。

这篇工作最值得看的点是什么？FGW引导筛选在三种界面体系上均优于随机搜索；与MACE引导选择相比，FGW引导在不同界面体系间表现更一致；FGW距离与MACE松弛能量在KI/NaCl界面显示强相关(r=0.937)，与DFT松弛能量在GaP/GaAs界面显示较强相关(r=0.672)

这篇工作的边界或风险在哪里？优点：(1) 提出能量无关的FGW距离作为界面配准筛选指标，避免了昂贵的能量计算；(2) 方法具有物理可解释性，将"体相连续性"的定性概念转化为定量标准；(3) 在三种不同键合类型的界面体系上验证了方法的普适性；(4) 与贝叶斯优化结合，实现了高效的配准空间搜索。缺点：(1) FGW距离与DFT松弛能量的相关性在部分体系（如GaN/Al₂O₃）较弱；(2) 对元素嵌入的选择敏感（如KI/NaCl体系使用CGNF嵌入时相关性显著下降）；(3) 方法仅适用于相干界面，对半相干和非相干界面的适用性有限；(4) 近接触间隙的选择依赖经验性标准。

如果你还有哪些想要了解的，欢迎在评论区留言或者讨论~

龙哥点评

论文创新性分数：★★★★☆

提出一种基于融合Gromov-Wasserstein（FGW）距离的能量无关工作流，将相干界面表示为属性图，通过FGW距离量化界面结构与母体体相环境的相似性，并结合贝叶斯优化在面内配准空间中进行高效搜索，以在显式能量评估前筛选出结构上有利的。

实验合理度：★★★★☆

Pearson相关系数(r)、Spearman秩相关系数(ρ)、相对松弛能量(ΔE_relaxed)、筛选性能对比

学术研究价值：★★★★☆

提出一种基于融合Gromov-Wasserstein（FGW）距离的能量无关工作流，将相干界面表示为属性图，通过FGW距离量化界面结构与母体体相环境的相似性，并结合贝叶斯优化在面内配准空间中进行高效搜。

稳定性：★★★☆☆

现有材料未提供充分的极端条件、重复运行或扰动测试，稳定性暂按中性评价。

适应性以及泛化能力：★★★☆☆

现有材料未完整展示跨数据集、跨场景或分布外实验，泛化能力仍需进一步验证。

硬件需求及成本：★★★☆☆

FGW距离计算采用80次随机初始化传输计划以降低局部最小值敏感性；DFT计算采用520 eV平面波截断能，k点间距0.25 Å⁻¹

复现难度：★★★☆☆

https://github.com/YuxuanTang2002/RegFGW

产品化成熟度：★★★☆☆

论文验证以研究实验为主，真实部署中的时延、成本、维护和异常场景仍需补充验证。

可能的问题：(1) FGW距离与DFT松弛能量的相关性在部分体系（如GaN/Al₂O₃）较弱；